LPG与汽油燃料微粒排放的时效特性研究*
李理光 王振锁 肖宗成 王惠萍 邓宝清 刘巽俊
(1, 上海交通大学 2, 吉林大学)
【摘 要】 本文介绍了应用液化石油气(LPG)和汽油燃料时微粒排放时效特性的对比研究。试验在一台四行程、水冷125ml点燃式单缸电喷发动机上进行。试验结果表明，对于两种燃料，随着沉降时间的增加，微粒排放的粒数不但大幅度下降，其粒度分布规律也发生了明显的变化；LPG和汽油燃料排出的小粒径部分微粒在空气中存在时间短，在排出后15分钟左右即可大部分挥发或凝聚形成大粒径粒子，而挥发消失的颗粒物比率LPG大于汽油；80％以上的大粒径部分（≥0.237um）粒子是在沉降过程中形成的；在测试条件下，汽油燃料微粒排放的大粒径部分粒子比LPG燃料容易沉降或挥发，随沉降时间的延长，LPG与汽油微粒排放物的粒度分布特性趋于同一水平。 关键词： LPG 汽油 微粒排放 时效特性
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Effect of Time on Characteristics of Particulate Emissions for LPG and Gasoline Fuels
Li Liguang,1 Wang Zhensuo2, Xiao Zongcheng2, Wang Huiping Deng Baoqing2, Liu Xunjun2
(1, Shanghai Jiaotong University 2, Jilin University)
Abstract: This paper presents the experimental studies of effect of time on particulate characteristics in a SI engine with LPG and gasoline fuel respectively. Experiments are carried out in a single cylinder, four-stroke, water-cooled, 125cc engine with electronic fuel injection. Test results show that: for the two fuels, both the particulate number and size distributions are changed markedly with the time changing, especially on the decrease of the total number. Most of he smaller particulates disappear in 15 minutes due to volatilization or agglomeration. The ratio of volatilized particulates of LPG is bigger than that of gasoline. More than 80% larger particulates are agglomerated during the sedimentating and this part of the particulates for gasoline is easier to sedimentate or volatilize than that of LPG at the test conditions. The particulate characteristics of LPG and gasoline appear nearly the same level of size distribution after enough sedimentited time.
Key words: LPG, Gasoline, Particulate Characteristics, Effect of Time
引言
在美国、欧洲等地方的流行病学研究表明，人们的健康问题同空气中微粒的多少有关 [1-3]，因此作为空气中微粒主要来源之一的机动车微粒排放一直受到人们的关注。以往人们对机动车微粒的研究多集中在微粒排放的质量上，在各种测试循环下采集微粒排放，然后测量微粒的质量，即使分析微粒的粒度分布，也只是发动机运行过程中从风洞中直接采集，很少研究涉及到微粒在大气中的时效过程[4-7]。而车辆排出对人们健康产生影响的微粒，应与能在空气中较长时间存在的部分有较密切联系。N. J. Khatri等人应用布朗运动对柴油机微粒的沉降进行了分析[8]，而对于点燃式发动机有关该方面的研究在国内外的研究文献中尚未见报道。
最近随着车用清洁代用燃料的广泛应用，人们对代用燃料车辆的微粒排放也倍加关注。在关于天然气（CNG或LNG）和液化石油气（LPG）的颗粒物排放研究方面，有关LPG的颗粒排放特性
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研究尚未见国内外研究报告，有关天然气方面的研究文献也甚少，这使得对气体燃料的可吸入颗粒物排放与传统燃料相比是优或劣成为急待解答的问题。基于此，本文应用LPG和汽油两种燃料，研究了点燃式发动机微粒排放的时效过程，分析了不同沉降时刻排放微粒的粒度分布特性及其原因，并对两种燃料的试验结果进行了对比。 1试验方案 1.1试验发动机
本试验采用的发动机为四冲程、水冷125ml单缸发动机，自主开发了电控单元，可以进行LPG气体喷射和汽油喷射的任意更换，采用进气管喷射，其主要参数如下：
标定功率 6.5kW(7500r/min)1.2燃料成分
试验用汽油为90＃无铅汽油，试验用LPG是在市场上购买的车用液化气，其成分如下： 丙烷 49％
1.3主要测试仪器
试验中分析微粒排放的仪器是3030
型电子气溶胶粒度分布分析仪（EAA），该仪器是为测量粒径为0.0032～1um粒子的粒度分布而设计的，仪器照片见图1。CO2标定采用佛山生产的五组分废气测量仪，发动机台架使用南峰生产的电涡流测功机。 1.4试样稀释方法
图1 3030型电子气溶胶粒度分析仪图片
异丁烷 21％
丁烷 15％
2甲基－丙稀
8％
2－丁烯 5％
最大扭矩 9Nm(6000r/min)
气缸直径52.4mm
活塞行程57.8mm
压缩比 10.5
配气机构 顶置凸轮轴
试验中使用装满环境空气的塑料袋按一定稀释比充入尾气，再进行试样经一定时间沉降时的粒度特性的时效分析，并利用直接稀释风洞取样方法进行粒度分析的方法与时效分析结果进行粒度特性随时间的变化对比。采用CO2浓度来标定取样的稀释比。采样袋体积约500升，对试样进行粒度分析时，壁面粘附造成的微粒浓度减少予以忽略。利用塑料袋采集空气时，为了避免由于压气机而造成的微粒的影响，利用室外的微风充气。稀释比的确定原则是保证在不同负荷工况下，采样气体的颗粒物浓度满足粒度分布分析仪的测量范围，变化范围为4~18：1。 2 试验结果及分析
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图2～6是对LPG和汽油两种燃料进行的微粒排放时效试验与环境空气中微粒的时效试验的对比，发动机运行工况为60％负荷率，3000r/min，过量空气系数控制在1.0，测试和稀释所用气体为室外空气。
2.1 粒数粒度分布时效试验结果分析
1.6△N/△logDp /(107/cm3)1.41.21.00.80.60.40.20.00.01
0.10Dp /(um)
1.00
0.237um0.0133um0.0422um0.133um0.0237um0.075um15182127323747576797127157△S/△logDp /(10um/cm)直接采样△t /(min)36543210
2△t /(min)1518212732直接采样37470.075um5767971270.0422um1570.133um50.237um0.422um0.75um0.01
(a) LPG
1.6△N/△logDp /(10/cm)1.41.21.00.80.60.40.20.00.01
0.237um0.075um0.0422um0.133um30.10Dp /(um)
1.00
0.0237um直接采样0.0133um(a) LPG
△t /(min)6△S/△logDp /(10um/cm)3131721253035475767127△t /(min)13172125303547576712775432100.01
0.133um0.237um52直接采样0.075um0.422um0.75um0.0422um0.10Dp /(um)
1.00
(b) 汽油
3.2△N/△logDp /(105/cm3)2.82.42.01.61.20.80.40.00.010.10Dp /(um)
1.000.0422um0.0133um△t /(min)258131821771670.10Dp /(um)
1.00
(b) 汽油
6△S/△logDp /(10um/cm)5432100.01
0.10Dp /(um)
1.00
0.0422um0.133um△t /(min)30.0237um0.0237um21377518167821220.237um0.422um0.75um0.075um(c) 空气
图2 粒数粒度分布随测试时刻的变化对比 (60％负荷率，3000r/min，Lambda =1.0 )
(c) 空气
图3表面积粒度分布随测试时刻的变化对比 (60％负荷率，3000r/min，Lambda =1.0)
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图2所示为三种微粒来源的粒数粒度分布随时间变化的对比图，其中(a)、(b)两图中虚线所表示的曲线均为通过稀释风洞直接采样所得的试验结果，其余曲线则是用采样袋稀释后以不同的沉降时刻进行采样。
对于两种燃料来说，随着沉降时间的增加，微粒的粒数不但大幅度下降，其粒度分布规律也发生了明显的变化，特别是LPG燃料，直接采样时的粒数粒度分布为典型的双峰分布，但沉降至第16分钟测试时第一个峰已经消失，并且第二个峰的峰值位置逐渐超大粒径方向移动，如图中各曲线峰值连线所示，直到67分钟时移到0.133um后保持不变。汽油燃料微粒排放的粒数粒度分布规律随时间的变化较缓慢一些，直接采样时为单峰分布，但是在第13分钟测试时出现了位于0.1um左右的第二个峰，在第47分钟采样时，第一个峰消失，其峰值位置位移也没有LPG燃料明显，其微粒分布的第二个峰值一直保持在0.1um左右，直到127分钟时移到0.133um。由此可见，LPG燃料微粒排放的小粒径部分粒子在排出最初几分钟内下降速度大于汽油机。从大粒径部分的增幅来看，汽油燃料要大于LPG燃料，因此LPG燃料的小粒径部分的粒子挥发消失的比例大于汽油燃料。
除去直接采样的数据，对于LPG和汽油燃料的微粒排放，小粒径部分(0.01～0.0422um)粒子随时间的变化有波动，但总体趋势还是下降，例如LPG燃料的第27分钟以后和汽油燃料的47分钟以后的测试结果都较最初测试有明显的下降。分析其原因有两方面，一是小粒径粒子动态平衡的波动性大，另一方面是由测试仪器在测试小尺寸粒子时的精度有限造成的。而在中等粒径和大粒径范围(0.075～1.0um)内粒子下降规律较明显一些。
以LPG为燃料时，粒径位于0.0237um和0.0422um两处的粒子在127分钟测试结果较第16分钟测试时分别下降了98.3%和99.3％；而以汽油为燃料时，粒径位于0.0133um、0.0237um和0.0422um的粒子在127分钟测试结果较第15分钟测试时分别下降了94％、97％和96％，此时的粒子数已经接近或低于流动空气中的粒子数，因此可以认为以LPG为燃料的气体燃料发动机和汽油机的微粒排放，在小粒径范围（≤0.0422um）内的粒子是可挥发的。
分析稍大粒径部分（≥0.133um）的粒子，对比LPG和汽油两钟燃料的微粒排放时效试验结果，可以发现两种燃料微粒排放的粒数下降速度不同，以LPG为燃料在前67分钟内测量时，粒径位于0.133um的粒数下降速度非常慢，而大粒径部分（≥0.237um）的粒数随时间的变化时升时降，在一个小的范围内波动，而汽油机的微粒排放粒数在该范围内一直处于下降的趋势，并且比较明显，这一点从图3和图4中的表面积和体积粒度分布对比图上表现更为明显。由此可见汽油燃料微粒排放的大粒径部分粒子比LPG燃料的容易沉降或挥发。
从空气的粒数粒度分布变化图上可以看出，空气中的粒子主要集中在小粒径范围内，峰值位于0.0237um，所测范围内的粒子随着时间的变化下降的规律都很明显。
微粒时效过程是一个复杂的、动态的平衡过程，除了沉降以外，还有由静电引力、布朗运动及沉降差异等因素引起的凝聚，其间还有分散、挥发等物理过程，而聚合、芳香化等化学反应也很有可能伴随着凝聚过程而发生，以及其它一些未知的物理化学反应。微粒粒数下降速度以及下降规律的不同是由不同的物理化学反应占主导地位而造成的。小粒径的粒子一方面挥发而消失，一方面通过凝聚、冷凝、聚合等反应形成大粒径的粒子，同时大粒径粒子一方面挥发而消失，一方面分散而产生新的小粒径粒子，还有可能凝聚形成更大粒径的粒子而沉降下来。
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2.2 表面积和体积粒度分布时效试验结果分析
图3和图4分别是微粒表面积、体积粒度分布变化对比。从图中可以看出其变化趋势同粒数
2.0△V/△logDp /(10um/cm)3△t /(min)15182127323747576797127157108
0.75um0.133um0.237um0.422um31.61.20.80.40.0
0.01
N /(10/cm)LPGGasoline43664200
30
60
90时间 /(min)
120
150
180
0.075um直接采样0.10Dp /(um)
1.00
(a) LPG
2.0△V/△logDp /(104um3/cm3)△t /(min)(a) 总粒数
4
0.237um0.75um0.422um1.20.80.40.0
0.01
S /(105um2/cm3)1.6
13172125303547576712732100
30
60
90
120
LPGGasoline0.133um0.075um直接采样150180
0.10Dp /(um)
1.00
时间 /(min)
(b) 总表面积
2.0
(b) 汽油
3.0
△t /(min)△V/△logDp /(10um3/cm3)0.75um2.01.51.00.50.0
0.01
V /(104um3/cm3)2.5
258131821771671.51.00.50.0
LPGGasoline0.422um0.237um0.133um0.075um0.0237um0.0422um0.10Dp /(um)
1.0003060
90120时间 /(min)
150180
(c) 空气
图4 体积粒度分布随测试时刻的变化对比 (60％负荷率，3000r/min，Lambda=1.0)
(c) 总体积
图5 粒数、表面积和体积总数随测试时刻的变化 (60％负荷率，3000r/min，Lambda=1.0)
分布变化趋势基本上一致。从分布规律上来看，以LPG为燃料时，微粒分布峰值位置朝大粒径方
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向的移动还是比较明显，而汽油机则没有变化。并且以LPG为燃料时，随着时间的变化，其大粒径部分的表面积和体积出现了增加的现象，而汽油机则没有这种现象。
从图中不难发现直接采样的大粒径部分（≥0.237um）粒子的表面积和体积都远小于采样袋
3.0△N/△logDp /(10/cm)2.52.0
0.0133um30.0237umAir(△t=2 minutes)Air(△t=20 hours)LPG(△t=15 hours)51.51.00.50.0
0.01
0.10Dp /(um)
1.00
0.075um0.0422um0.133um0.237um0.422um△V/△logDp /(10um/cm)3.0△S/△logDp /(10um/cm)32.5
Air(△t=2 minutes)Air(△t=20 hours)LPG(△t=15 hours)0.133um0.237um32.52.01.51.00.50.0
0.01
2.01.5
30.75um2Air(△t=2 minutes)Air(△t=20 hours)LPG(△t=15 hours)0.237um0.75um231.00.50.0
0.01
0.10Dp /(um)
0.133um0.075um0.422um0.0237um0.0133um0.0422um0.422um0.075um0.10Dp /(um)
1.00
1.00
图6 LPG发动机微粒排放和空气的时效试验最终结果 (60%负荷率，3000r/min， Lambda = 1.0)
的最初测试结果，LPG和汽油直接采样的大粒径部分粒子分别是采样袋最初测试结果（LPG第16分钟，汽油第15分钟）的5％和18％，并且小于经过两个多小时沉降后的结果，由此可以看出，以LPG为燃料的气体燃料发动机和汽油机沉降过程中的的微粒排放大粒径部分的粒子绝大部分是由小粒径粒子的凝聚或结合而形成。 2.3 粒数、表面积和体积总数时效试验结果分析
图5为粒数、表面积和体积总数随沉降时间的变化对比。首先对比直接采样和采样袋采样的结果，由于大量小粒径粒子的存在，导致直接采样的总粒数大于采样袋测试的结果，但直接采样
并且远小于采样袋的最初的表面积和体积总数与采样袋经过两个多小时沉降后的测试结果相当，
测试结果，由此可以看出，在排气排出的最初几分钟内有大量的排气成分冷凝形成粒子，或附着在已存在的粒子表面，形成大粒径粒子，增加了微粒排放的表面积和体积。
从图中我们可以看出在时效试验的前30分钟的测试结果中，LPG和汽油两种燃料都出现了随着时间的增加，微粒增加的现象，而LPG在57分钟时出现了微粒数目、表面积和体积同时增
在微粒总粒数的下降趋势上，LPG和汽油相同，但在总表面积和总体积的下降趋势上，加的现象。
前35分钟内，汽油机的下降梯度大于LPG发动机。除去最初的20分钟，在时效试验的其余过程中，LPG发动机微粒排放的总粒数、总表面积和总体积均大于汽油机，但二者属于同一个数量级。
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由此可见在试验测试工况下，汽油燃料微粒排放的可挥发性要大于LPG。 2.4 LPG燃料微粒排放和空气中微粒的时效试验最终结果分析
图6为LPG发动机微粒排放和空气中微粒的时效试验的最终结果对比，从总数对比柱状图上来看，LPG发动机的微粒排放在15小时后的总粒数低于流动空气中的总粒数，但由于其中等粒
所以其总表面积和总体积均远大于空气中径和大粒径的粒子数大于空气中的该范围内的粒子数，
微粒的总表面积和总体积。从其粒度分布图上也不难看出，在小粒径范围（≤0.0422um）内，LPG发动机微粒排放的最终测试粒子数小于空气中该范围的粒子数，但在中等粒径和大粒径范围（＞0.422um）内，却远大于空气中该范围的粒子数，因此从这一点上也验证了LPG发动机微粒排放的小粒径范围内的粒子是可挥发的。
结 论
研究结果表明，以LPG为燃料的气体燃料发动机和汽油机的微粒排放的小粒径粒子在稀释排放后维持的时间很短，而残存的大粒径部分颗粒物，其80％以上的粒子是在沉降过程中由凝聚而形成的。LPG和汽油的颗粒物排放随时间的变化各异，但粒度分布特性最后趋于同一水平。具体结论如下：
1， 对于两种燃料来说，随着沉降时间的增加，微粒排放的粒数不但大幅度下降，其粒度分布
规律也发生了明显的变化，LPG燃料从典型的双峰分布变化到单峰分布，而汽油燃料从单峰变到双峰，最后又变成单峰，并且峰值位置也发生了变化。
在稀释排放后的15分钟左右即可2， LPG和汽油燃料微粒排放的小粒径部分粒子存在时间短，
大部分挥发或凝聚形成大粒径粒子，LPG燃料挥发消失的比率大于汽油。
3， 对于两种燃料来说，大粒径部分（粒径≥0.237um）颗粒物的80％以上的粒子是在沉降过
程中形成的。在本试验条件下，汽油燃料微粒排放的大粒径部分粒子比LPG燃料的容易沉降或挥发。
*感谢国家教育部青年骨干教师基金对本项目研究的资助。 参考文献：
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